Реферат: Приготовлены каталитические системы 2 мас. % Pd/Al2O3 с использованием в качестве носителей бемита (НП) и двух типов Al2O3, полученного прокаливанием бемита при 600°С (П) и произведенного фирмой “Engelhard” (Е). Для синтеза образцов 2 мас. % Pd/ГПС-Al2O3 эти носители модифицировали пропиткой гетерополисоединением (ГПС) (20 мас. % Н8[Si(W2O7)6] ⋅ 6Н2О). Изучено влияние структуры Al2O3 и его модификации ГПС на физико-химические свойства, активность, селективность и стабильность катализаторов в реакции мультифазного гидродехлорирования (ГДХ) 1,3,5-трихлорбензола (ТХБ). Все катализаторы проявили активность в вышеуказанной реакции с образованием преимущественно бензола, но подвергались дезактивации в реакционной среде. Модификация ГПС приводила к повышению стабильности и была особенно эффективна для катализатора на носителе Al2O3(Е). Методом сканирующей электронной микроскопии (СЭМ) установлены морфологические различия носителей. По данным просвечивающей электронной микроскопии (ПЭМ) все катализаторы содержали Pd в виде частиц размером менее 20 нм, причем размер частиц и ширина распределения по размерам увеличивались в ряду Pd/Al2O3(НП) < Pd/Al2O3(П) < Pd/Al2O3(Е). Модифицирование ГПС способствовало снижению размера частиц Pd. Методом термопрограммированного восстановления водородом (ТПВ-Н2) показано, что в состав всех катализаторов входил гидрид палладия наряду с более прочно связанными с поверхностью формами металла, которые восстанавливаются при повышенных температурах, причем их количество снижается после модификации ГПС и возрастает после каталитических испытаний. По данным инфракрасной спектроскопии диффузного отражения (ИК-ДО) нанесение ГПС приводит к изменению типа льюисовских кислотных центров на поверхности Al2O3 и электронного состояния палладия. Согласно результатам ИК-спектроскопического исследования адсорбированного СО доминирующей формой на поверхности немодифицированных катализаторов является Pd0 в виде относительно крупных частиц. В составе модифицированных ГПС катализаторов присутствуют одиночные катионы Pd+ и Pd2+, а доля Pd0 существенно меньше. Особенности льюисовской кислотности поверхности катализаторов определяют возможность адсорбции и активации ТХБ на носителе и поступления водорода от Pd0 по механизму спилловера. Повышение стабильности катализаторов в результате модификации носителя ГПС можно объяснить появлением новых активных центров при взаимодействии палладия с ГПС или продуктами его термического разложения.

Библиографическая ссылка: Голубина Е.В. , Локтева Е.С. , Гурбанова У.Д. , Харланов А.Н. , Егорова Т.Б. , Липатова И.А. , Власкин М.С. , Школьников Е.И.
Мультифазное гидродехлорирование 1,3,5-трихлорбензола на палладиевых катализаторах, нанесенных на оксид алюминия: влияние свойств носителя и модификации гетерополикислотой на основе кремния и вольфрама
Кинетика и катализ. 2019. Т.60. №3. С.315-333. DOI: 10.1134/S0453881119030067 РИНЦ OpenAlex

Переводная версия: Golubina E.V. , Lokteva E.S. , Gurbanova U.D. , Kharlanov A.N. , Egorova T.B. , Lipatova I.A. , Vlaskin M.S. , Shkol'nikov E.I.
Multiphase Hydrodechlorination of 1,3,5-Trichlorobenzene on Palladium Catalysts Supported on Alumina: Effect of the Support Properties and Modification by Heteropoly Acid Based on Silicon and Tungsten
Kinetics and Catalysis. 2019. V.60. N3. P.297-314. DOI: 10.1134/S0023158419030066 WOS Scopus РИНЦ CAPlus OpenAlex

Даты:

Поступила в редакцию:	10 дек. 2018 г.
Принята к публикации:	15 янв. 2019 г.

Идентификаторы БД:

РИНЦ:	37714055
OpenAlex:	W2953834205

Цитирование в БД:

БД	Цитирований
OpenAlex	1

Альметрики: