Реферат: Проведено исследование физико-химических и каталитических свойств катализаторов 6% Ni/Al2O3 в парофазном гидродехлорировании хлорбензола (ХБ). Катализаторы синтезировали нанесением нитрата никеля на два типа оксида алюминия: А (полученный гидролизом изопропилата алюминия) и Е (производства “Engelhard”), различающихся морфологией и текстурой, немодифицированных и модифицированных нанесением 20% гетерополикислоты H8Si(W2O7)6 ⋅ nH2O (ГПК). Для предотвращения разложения ГПК термообработку на воздухе и восстановление модифицированных материалов проводили при относительно низких температурах (250 и 330°С соответственно). С целью корректного сравнения катализаторы, не содержащие ГПК, обрабатывали таким же образом. Методом ТПВ показано, что термообработка на воздухе при 250°С не обеспечивает полного превращения исходного нитрата никеля в оксид; в составе прекурсоров катализаторов присутствуют нитраты и гидроксинитраты никеля, их содержание снижается в результате модификации ГПК. Различия в составе и силе ЛКЦ на поверхности двух типов Al2O3 приводят к неодинаковой координации нитрата и отличиям в способности никеля к восстановлению, выявленным методами ТПВ, ИК ДО спектроскопии с адсорбцией СО и РФЭС in situ. Никель в составе Ni/Al2O3(E) восстанавливается несколько легче, чем в Ni/Al2O3(А), однако использованные в работе условия приводят к восстановлению лишь небольшой его части в обоих катализаторах. По данным РФЭС in situ, ТПВ и ИК ДО с адсорбцией СО, модификация Ni/Al2O3 гетерополикислотой обеспечивает дополнительное изменение кислотных свойств и способа координации нитрата никеля в ходе пропитки, повышение способности никеля к восстановлению, предотвращение ухода никеля с поверхности в объем образца, а также образование новых активных центров в результате сильного взаимодействия никеля и вольфрама в составе ГПК. В зависимости от природы носителя модификация ГПК приводит к улучшению (Ni/ГПК/Al2O3(А)) или ухудшению (Ni/ГПК/Al2O3(E)) каталитической эффективности образцов. При высоких температурах селективность модифицированных ГПК катализаторов по бензолу снижается вследствие образования циклогексана. Эффективность катализаторов увеличивается в ряду Ni/ГПК/Al2O3(E) < Ni/Al2O3(А) < Ni/Al2O3(E) < < Ni/ГПК/Al2O3(А). Самый активный катализатор Ni/ГПК/Al2O3(А) проявляет наибольшую стабильность в ходе продолжительных испытаний при повышении и последующем снижении температуры. Способность никеля к восстановлению оказывает более существенное влияние на эффективность катализатора в гидродехлорировании ХБ, чем различия в текстуре и в содержании никеля.

Библиографическая ссылка: Рябошапка Д.А. , Локтева Е.С. , Голубина Е.В. , Харланов А.Н. , Маслаков К.И. , Камаев А.О. , Шумянцев А.В. , Липатова И.А. , Школьников Е.И.
Гидродехлорирование хлорбензола в паровой фазе на никелевых катализаторах, нанесенных на оксид алюминия: влияние структуры носителя и его модификации гетерополикислотой HSiW
Кинетика и катализ. 2021. Т.62. №1. С.55-76. DOI: 10.31857/S0453881120060143 РИНЦ OpenAlex

Переводная версия: Ryaboshapka D.A. , Lokteva E.S. , Golubina E.V. , Kharlanov A.N. , Maslakov K.I. , Kamaev A.O. , Shumyantsev A.V. , Lipatova I.A. , Shkol'nikov E.I.
Gas-Phase Hydrodechlorination of Chlorobenzene over Alumina-Supported Nickel Catalysts: Effect of Support Structure and Modification with Heteropoly Acid HSiW
Kinetics and Catalysis. 2021. V.62. N1. P.127-145. DOI: 10.1134/S0023158420060130 WOS Scopus РИНЦ CAPlus OpenAlex

Даты:

Поступила в редакцию:	23 мар. 2020 г.
Принята к публикации:	17 июн. 2020 г.
Опубликована в печати:	1 янв. 2021 г.

Идентификаторы БД:

РИНЦ:	44573761
OpenAlex:	W3128415056

Альметрики: