Реферат: В статье приведены результаты исследования формирования напряженных углеводородов в процессе каталитической трансформации метанола в углеводороды на цеолите H-ZSM-5. Обнаружено образование следующих напряженных циклических соединений: 1,1-диметилциклопропана, 1,2 - диметилциклопропана, 1,1,2 - триметилциклопропана, 1,2,3 - триметилциклопропана, 1,1,2,2 - тетраметилциклопропана, 1,1,2,3 - тетраметилциклопропана. Установлен нестационарный характер образования напряженных циклических углеводородов с выраженным максимумом скорости образования углеводородов и последующей дезактивацией катализатора. Определено влияние температуры на выход напряженных углеводородов. Так, при увеличении температуры реакционного процесса до 400 °С на 350 ч реакции происходит образование максимума скорости реакции и накопление напряженных углеводородов увеличивается до 8-8,5 г(Угл)/(кг(Кат)·ч. Дальнейшее увеличение температуры реакции приводит к снижению скорости накопления напряженных углеводородов. Также установлено влияние скорости подачи метанола на образование напряженных углеводородов: увеличение скорости подачи метанола с 0,02 мл/мин до 0.16 мл/мин способствует увеличению скорости образования напряженных углеводородов до 37 г(Угл)/(кг(Кат)·ч). Представлены результаты физико-химического исследования отработанного H-ZSM-5 методами хемосорбции аммиака, сорбции азота, рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии. Физико- химическое исследование образцов катализаторов до и после проведения процесса трансформации метанола с образованием напряженных углеводородов показали двукратное уменьшение количества кислотных центров с 1,2 ммоль(NH3)/г(обр.) до 0,3 ммоль(NH3)/г(обр.) и значительное снижение площади микропор с 294 м2/г для исходного образца до 16 м2/г для образца после реакции. Методом РФЭ спектроскопии установлено, что в состав поверхности образца H-ZSM-5 входит углерод, кислород, кремний и алюминий. На поверхности исходного катализатора концентрация углерода составляет 4,3 ат.%, при этом концентрация углерода увеличивается до 14,1 ат.% в процессе реакции. Также во время реакции происходит уменьшение содержания кислорода на поверхности катализатора с 59,9 до 53,4 ат.% и кремния с 35,5 до 32,1 ат.%., что свидетельствует об образовании поверхностного слоя углерода.

Библиографическая ссылка: Doluda V.Y. , Bykov A.V. , Sulman M.G. , Sidorov A.I. , Lakina N.V. , Sulman E.M.
Особенности формирования малых напряженных алициклических соединений в процессе каталитической трансформации метанола на цеолите Н-ZSM-5
Известия высших учебных заведений. Серия: Химия и химическая технология. 2018. Т.61. №12. С.74-80. DOI: 10.6060/ivkkt.20186112.5730 Scopus РИНЦ OpenAlex

Идентификаторы БД:

Scopus:	2-s2.0-85064818158
РИНЦ:	36613341
OpenAlex:	W2904547623

Цитирование в БД:

БД	Цитирований
OpenAlex	1

Альметрики: